メインキャラクター（男性声優）
上村祐翔／フレッド・ポーロック（モリアーティ陣営）
内田直哉／ジャック・レンフィールド（モリアーティ陣営）
小野友樹／ジョン・H・ワトソン（ホームズ関係者）
川島得愛／ザック・パターソン（モリアーティ陣営）
小林千晃／ルイス・ジェームズ・モリアーティ（モリアーティ陣営）
斉藤壮馬／ウィリアム・ジェームズ・モリアーティ（モリアーティ陣営）
佐藤拓也／アルバート・ジェームズ・モリアーティ（モリアーティ陣営）
鳥海浩輔／フォン・ヘルダー（モリアーティ陣営）
日野聡／セバスチャン・モラン（モリアーティ陣営）
古川慎／シャーロック・ホームズ（ホームズ関係者）
メインキャラクター（女性声優）
日笠陽子／ジェームズ・ボンド、アイリーン・アドラー（モリアーティ陣営）
サブキャラクター（男性声優）
小松史法／ジョージ・レストレード（ホームズ関係者）
榊原優希／ウィギンズ（ストリートチルドレン）
安元洋貴／マイクロフト・ホームズ（イギリス陸軍関係者）
サブキャラクター（女性声優）
阿澄佳奈／ミス・ハドソン（ホームズ関係者）
石上静香／ウィリアム・ジェームズ・モリアーティ幼少期（モリアーティ陣営）
東山奈央／ルイス・ジェームズ・モリアーティ幼少期（モリアーティ陣営）
村中知／本物のウィリアム
